Biologically Relevant Ions and Peptides in Aqueous Solutions and at Model Lipid Bilayers

Abstract

V této práci jsem využila simulace molekulární dynamiky k objasnění vlastností biologicky relevantních iontů a peptidů ve vodních prostředích a modelových lipidových dvouvrstvách. Tyto simulace byly dále podpořeny experimenty včetně fluorescenční kroskorelační spektroskopie (FCCS), nukleární magnetické rezonance (NMR) a kryogenní elektronové mikroskopie (cryo- EM). Alkalické kovy se účastní různých biologických funkcí. Proto je výzkum jejich vlastností, zejména ve vodných roztocích, nezbytný pro zlepšení našeho pochopení relevantních biologických procesů. V tomto ohledu se staly předmětem zájmu číselné hustoty roztoků Li+ a Na+ (definované jako počet atomů dělený jednotkovým objemem). Zejména navzdory většímu poloměru Na+ ve srovnání s Li+ jsou vypočtené číselné hustoty roztoků LiCl a NaCl téměř identické, 0,0971 atomů/Å3 pro první a 0,0965 atomů/Å3 pro druhý. Abychom prozkoumali tento neobvyklý jev, byly provedeny simulace molekulární dynamiky pro roztoky LiCl, NaCl a KCl. 3D hydratace těchto kationtů ukazuje volnější uspořádání okolní vody kolem Li+ kvůli vyšší rigiditě tetraedrické solvační struktury ve srovnání s hydratovaným iontem Na+ . Dále je pozorována přítomnost více mezer v Li+ (aq) než v Na+ (aq). Tyto nálezy odůvodňují ekvivalenci číselných hustot mezi roztoky LiCl a NaCl. Přesuneme-li se k...

In this thesis, I employed molecular dynamics simulations to elucidate characteristics of biologically relevant ions and peptides in aqueous environments and model lipid bilayers. These simulations were further supported by experiments including fluorescence cross-correlation spectroscopy (FCCS), nuclear magnetic resonance (NMR), and cryogenic electron microscopy (cryo-EM). Alkali metal ions participate in a variety of biological functions. Therefore, research on their properties, especially in aqueous solutions, is essential to enhance our understandings of the relevant biological processes. In this regard, the number densities of Li+ and Na+ solutions (defined as the number of atoms divided by the unit volume) have become the topic of interest. Particularly, despite the larger radius of Na+ relative to Li+ the calculated number densities of LiCl and NaCl solutions are almost identical, 0.0971 atoms/Å3 for the former and 0.0965 atoms/Å3 for the later. To investigate this unusual phenomenon, molecular dynamics simulations study on LiCl, NaCl, and KCl aqueous solutions were carried out. The 3D hydration structures of these cations show a looser packing of surrounding water around Li+ due to the higher rigidity of the tetrahedral solvation structure compared to the Na+ hydrated ion. Furthermore, the presence...