Synthesis-property-function correlations in new zeolites designed by Assembly-Disassembly-Organization-Reassembly strategy

Abstract

Zeolites represent an important class of heterogeneous catalysts. They possess distinctive textural properties and adjustable acidity, allowing them to effectively catalyze a wide variety of chemical reactions. Utilization of germanium in the synthesis of zeolites opened up a notable expansion of their structural diversity. Ge introduction into zeolites has led to the successful preparation of numerous unique structures characterized by large and extra-large pores. Moreover, taking advantage of the hydrolytic instability of the Ge-O bonds, germanosilicates have been employed for: i) the top-down synthesis of novel zeolite structures through the innovative ADOR (Assembly-Disassembly-Organization-Reassembly) synthetic approach, ii) the isomorphous substitution of germanium with elements such as aluminum (Al), gallium (Ga), titanium (Ti), and tin (Sn) to generate diverse acid functionalities within the zeolite framework. In theory, the ADOR synthetic approach can be employed for a wide range of zeolites, encompassing both structural and chemical diversity. However, in practice, this synthetic strategy has been successfully implemented only for several germanosilicates as well as titano- or alumino- germanosilicate UTL zeolite. This limitation has restricted the catalytic potential of ADORable zeolites...

Zeolity se řadí mezi významné heterogenní katalyzátory. Jejich charakteristické texturní vlastnosti a upravitelná kyselost jim umožňuje efektivně katalyzovat značné množství chemických reakcí. Použití germania k syntéze zeolitů vedlo k významnému zvýšení jejich strukturní rozmanitosti a k úspěšné přípravě mnoha jedinečných struktur s velkými a extra velkými póry. Méně stabilní vazby Ge-O lze jednoduše hydrolyzovat, což lze využít při: i) "top-down" syntéze nových struktur zeolitů inovativní metodou ADOR (Assembly-Disassembly-Organization- Reassembly), ii) izomorfní substituci germania jinými kovy, jako je hliník (Al), gallium (Ga), titan (Ti) a cín (Sn) k vytvoření různých kyselých funkčností ve struktuře zeolitu. Teoreticky lze metodu ADOR použít pro různé struktury zeolitů k rozšíření jejich strukturní a chemické rozmanitosti. V praxi však byla tato syntetická strategie úspěšně implementována pouze u několika germanosilikátů a u titano- a hlinitokřemičitého UTL zeolitu. To omezilo katalytický potenciál ADORable zeolitů a množství chemických reakcí, které mohou být těmito kyselými materiály katalyzovány. Hlavním cílem této práce je příprava série Lewisových zeolitových katalyzátorů ve dvou krocích. "Bottom-up" syntéza germanosilikátových zeolitů s různou strukturou (UTL, IWR, IWW a UOV), a...