Rational synthesis of zeolitic materials and their characterization by advanced electron microscopy methods

Abstract

I Abstrakt Stabilizované kovové nanočástice jsou významnou skupinou katalyzátorů, díky jejich vysoké aktivitě v redoxních reakcích a širokému uplatnění v mnoha průmyslových procesech. Nanočástice nicméně často trpí deaktivací v důsledku shlukování za reakčních podmínek, tzv. sintraci. Jednou z uznávaných a účinných strategií pro prevenci sintrování je nanesení nanočástic na zeolitové matrice, čímž se zvyšuje jejich stabilita. Cílem mé doktorské práce bylo navrhnout a syntetizovat kovové nanočástice stabilizované zeolitem (příprava materiálů metal@zeolit). Základní experimentální metodou v této práci byla elektronová mikroskopie. Tuto metodu jsem použil k prozkoumání struktury, umístění a stability kovových částic. Syntetizované materiály typu metal@zeolit byly použity jako modelové systémy pro podrobné zkoumání interakcí mezi kovem a zeolitovými nosiči. Připravené materiály byly také zkoumány jako heterogenní katalyzátory při hydrogenaci benzonitrilu a suché reformaci metanu. Moje práce pokrývala následující aspekty: i) Rh nanočástice byly inkorporovány do hierarchických zeolitových materiálů (Rh@IPCs) prostřednictvím swellingu (bobtnání) vrstevnatého zeolitového prekurzoru IPC-1P. Morfologie a porozita připravených materiálů byly laděny změnou délky použitých surfaktantů. Překvapivě, použití surfaktantu s...

Supported metal nanoparticles are a prominent class of catalysts due to their high activity in redox reactions and wide applications in numerous industrial processes. They often suffer from deactivation by sintering. One of the recognized and effective strategies to prevent sintering is to confine them into a zeolite matrix thus improving the stability of metal nanoparticles. The aim of my Ph. D. thesis was the rational design and synthesis of zeolite-supported metal nanoparticles (metal@zeolite materials). I have put my main focus on the interactions of nanoparticles with the zeolite supports. The essential experimental tool utilized in this work was advanced electron microscopy. I used this method for the investigation of the structure, location, and stability of supported metal species. Synthesized novel metal@zeolite materials were used as model systems for detailed investigation of metal-zeolite interactions. Prepared materials were investigated as heterogeneous catalysts in the hydrogenation of benzonitrile and dry reforming of methane. My thesis covered the following aspects: i) Rh nanoparticles were incorporated into hierarchical zeolitic materials (Rh@IPCs) via swelling of layered zeolite precursor IPC-1P. The final morphology and porosity of prepared materials were tuned by differing the...